《Angew》期刊发表李家源副教授团队关于电催化界面氢溢流调控研究成果

近日，学院李家源副教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》期刊在线发表题为《Hydrogen Spillover Mechanism at the Metal–Metal Interface in Electrocatalytic Hydrogenation》的研究论文。本研究工作提出：金属-金属界面的氢溢流过程由这两种金属之间的d带电子中心差异（Δε_d）所决定。Δε_d越小，活性氢原子在这两种金属上的吸附自由能差就越小，进而可以有效降低界面氢溢流能垒（如图1）。利用钌合金/铜（RuM/Cu）异质结作为模型催化剂（如题2），硝酸根加氢反应作为模型反应，这一观点进一步得到验证。所合成出的具有最小Δε_d的RuPt/Cu催化剂在低能耗条件下（21.4k Wh kg_amm⁻¹）可获得高达−670±23.3 mA cm⁻²的制氨偏电流密度，制氨速率可达3.45±0.12 mmol h⁻¹ cm⁻²，法拉第效率高达99.8±0.2%（如图3）。原位实验与理论计算表明（如图4-5）：具有最小Δε_d的RuPt/Cu催化剂的RuPt侧在低电位下可高效解离水产生活性氢，随后活性氢及时溢流扩散至Cu侧以实现高效硝酸根加氢制氨。此外，采用RuPt/Cu催化剂研究人员进一步设计了两电极流动反应池进一步实现了氨和甲酸联产（图6）。研究人员相信，这一关于电催化中氢溢流的独特见解将拓宽电催化剂设计的理念，并为大规模制氨以及相应的工业过程提供新思路。

学院2023级博士研究生李越飞为论文的第一作者，李家源副教授为论文的通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金青年基金项目的资助支持。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202407810

文：李家源、郑聪

审核：陈凯杰

图1. 基于Δε_d的金属-金属界面氢溢流调控机制。

图2. RuPt/Cu模型催化剂的设计、合成及表征。

图3. RuPt/Cu模型催化剂的电催化硝酸根氢化性能。

图4. RuPt/Cu模型催化剂的界面氢溢流的证据。

图5. RuPt/Cu模型催化剂表面电催化硝酸根氢化过程的理论计算。

图6. 基于RuPt/Cu催化剂的氨/甲酸多联产技术及经济成本分析。