《Nat. Commun.》发表我院瞿永泉教授和张赛教授CO2转化为甲醇最新研究成果

近日，我院瞿永泉教授和张赛教授团队在Nat. Commun.期刊在线发表题为《Indirect methanol synthesis from CO₂ through high-efficient dimethyl carbonate hydrogenation as a bridge below 100°C》的研究论文。

该研究报道了一种在100 °C以下的间接甲醇合成路径，利用CO₂衍生的碳酸二甲酯（DMC）作为桥梁分子。通过在In₂O₃中调控氧空位，研究人员构建了In₅位点与In₄…In₄对的Lewis酸组合，分别高效激活H₂和DMC。In₅与In₄…In₄的空间邻近性使得生成的*H能够高效转移，在100 °C下实现了31.6 mmol·g_cat^-1·h^-1的甲醇生成速率，且选择性>99.99%。通过将CO₂合成DMC与后续加氢步骤在单一反应器中集成，并通过交替进料从CO₂切换至H₂，优化后的In₂O₃催化剂在100 °C下实现了5.2 mmol·g_cat^-1·h^-1的甲醇产率，其性能优于以往在超过200 °C下通过直接CO₂加氢的催化剂。

学院2022级博士研究生王友与2025级博士研究生任继云为本文的共同第一作者，瞿永泉教授和张赛教授为本文的共同通讯作者。该研究工作得到了广东省自然科学基金、西北工业大学研究生创新基金项目的资助支持。

论文信息：

You Wang^1,2,3, Jiyun Ren^1,3, YunxiaLiu¹, QingGuo¹, Xin Zhou¹, WenjieGuo¹, Yongquan Qu^1,* & Sai Zhang ^1,2,*.

Indirect methanol synthesis from CO₂ through high-efficient dimethyl carbonate hydrogenation as a bridge below 100 °C. Nat. Commun, 2025, 10.1038/s41467-025-65623-0.

论文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-025-65623-0

图文简介：

图1. 甲醇间接合成路线示意图。（a）通过以DMC为桥梁的CO₂间接转化实现低温CH₃OH合成的示意图。（b）CO₂分子中C=O键和DMC分子中C–O键的键能

图2. 空间邻近的In₅和In₄…In₄的Lewis酸组合的理论分析。（a）In₂O₃(111)晶面上In₆、In₅和In₄₊₁的优化结构，以及具有一个氧空位的In₂O₃(111)晶面上In₄…In₄的优化结构。（b）In₂O₃(111)晶面上In₆、In₅、In₄₊₁和In₄…In₄上H₂吸附的优化结构。（c）H₂分子在In₅、In₄₊₁和In₄…In₄位点的裂解能力。（d） In₂O₃(111)表面In₆、In₅、In₄₊₁和In₄…In₄位点上DMC吸附的优化构型。（e）通过In₅位点和In₄…In₄对进行DMC加氢的相对能量。插图：DMC吸附在In₅位点及In₄…In₄对上时的差分电荷密度。

图3. PC-In₂O₃的表征和催化性能。PC-In₂O₃的（a）暗场TEM图像和（b）HR-TEM图像。（c）PC-In₂O₃和反应后PC-In₂O₃催化剂的XPS In 3d谱图。（d）PC-In₂O₃用于DMC加氢的CH₃OH生成速率。（e）PC-In₂O₃用于DMC加氢的循环稳定性。

图4. 通过CO₂直接加氢和间接转化生成CH₃OH的速率比较。（a）PC-In₂O₃通过CO₂直接加氢和以DMC为桥梁的CO₂间接转化的CH₃OH生成速率比较。（b）PC-In₂O₃通过CO₂间接转化的CH₃OH生成速率与其他先进催化剂的比较。

撰稿：张赛

审核：陈凯杰