《Nat. Commun.》发表张秋禹教授团队关于电催化剂中配位水调控的研究成果

近日，化学与化工学院学院张秋禹教授团队在《Nature Communications》期刊在线发表题为《Identifying and tuning coordinated water molecules for efficient electrocatalytic water oxidation》的研究论文。

电解水技术是支撑高能量氢能源储能产业的重要途径，其中开发廉价高效的析氧反应（OER）催化剂是提高装置能量转换效率的关键。本研究通过配体设计和阴离子调控，构建了具有不同配位水环境的配合物催化剂Ni-tPBA0~3，并发现了配位水分子的数量和位置可极大地影响OER过程。研究结果显示，催化剂中与单个水分子配位的金属中心倾向于发生分子间氧耦合路径；而与两个相邻水分子配位的金属中心更易发生低热力学能垒的分子内氧耦合过程；引入更多的配位水分子时，金属中心可能倾向于一种动态的分子内氧耦合机制，从而减少OER动力学步骤。作为概念验证，具有多配位水分子镍中心的催化剂Ni-tPBA3展现出最优的电催化OER性能，其在10 mA cm–2下具有248 mV的低过电位，且在10~400 mA cm–2的动态电流密度下可稳定工作超过200小时。本研究系统阐释了配位水分子在电催化水氧化过程中的潜在作用和机理，为开发先进的配合物催化剂提供了新的设计理念。

学院2023级博士研究生张庚为论文的第一作者，西北工业大学张秋禹教授、郭威副教授为论文的共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金的资助。

图1 Ni-tPBA^0~3的设计与合成

图2 Ni-tPBA³的晶体结构

图3 电催化OER性能的表征

图4 电催化OER机理分析

图5 反应自由能的实验验证和理论研究

论文信息：

Geng Zhang, Wei Guo*, Hong Zheng, Xiang Li, Jinxin Wang & Qiuyu Zhang*, Identifying and tuning coordinated water molecules for efficient electrocatalytic water oxidation. Nature Communications 2024, 15, 10845.

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-024-55120-1

撰稿：张庚、郑聪

审核：姚东东