近日,学院陈凯杰、潘富平教授团队在《Advanced Materials》期刊在线发表题为《Ni-Electrocatalytic CO2 Reduction Toward Ethanol》的研究论文。电化学CO2还原提供了一种制备合成燃料的可持续方法。传统用于还原CO2制乙醇的经典催化剂为铜基材料;然而,铜表面CO2还原路径复杂,乙醇选择性较低。本文报道了一种非铜、新型镍基催化剂,实现了高选择性还原CO2制乙醇(乙醇法拉第效率为75%),并揭示了在NiO表面催化C−C偶联及乙醇生成路径。具体地,作者提出构建有益电催化反应环境策略提升NiO催化CO2还原性能,利用多孔结构构筑了富CO2/缺H2O的有益界面反应环境,抑制了析氢副反应。另外,作者揭示了NiO表面C−C偶联主要是通过*CO2−COOH实现的,这是因为极化的Ni2+-O2− 位点对CO2具有较强吸附驱动的,该机理不同于铜表面通过*CO偶联形成C−C键。*CO2-COOH转化为乙醇的关键C2中间产物为*COCOH 和 *OC2H5,这些表面反应在热力学和动力学上都是有利的。该工作不仅报道一种高选择性还原CO2制乙醇的新型镍基催化剂,并且发现了一种不同于铜基催化剂的C−C偶联机制,有助推动开发用于合成高价值C2+燃料与化学品的高性能催化剂。
图1.设计思路及催化机理
学院博士研究生王婷为论文的第一作者,材料学院硕士研究生段心怡为共同第一作者,陈凯杰教授、潘富平教授、材料学院段志遥教授为通讯作者,西北工业大学为论文唯一单位,该研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助支持。
此外,近日,潘富平教授入选英国皇家化学学会《Catalysis Science & Technology》期刊新锐科学家(Emerging Investigator),同时获邀在该期刊发表了关于铜氧化态对CO2还原工况下铜位点原位动态重构及C−C偶联影响的研究论文(原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/cy/d4cy00781f)。学院硕士研究生秦宸为论文的第一作者,陈凯杰教授和潘富平教授为通讯作者。
文:潘富平、郑聪
审核:陈凯杰