《J. Am. Chem. Soc.》、《Adv. Energy Mater.》发表陈凯杰教授团队系列CO2还原研究成果

近日，学院陈凯杰教授和潘富平教授团队在《J. Am. Chem. Soc.》期刊在线发表题为《N and OH-Immobilized Cu₃ Clusters In Situ Reconstructed from Single-Metal Sites for Efficient CO₂ Electromethanation in Bicontinuous Mesochannels》的研究论文。该研究提出结合介观尺度构筑有益局域反应环境和原子尺度构建高选择性活性位点的催化剂设计思路。在介观尺度，采用嵌段共聚物微相分离特性制备了具有连通介孔孔道的碳载体，该载体有助于抑制析氢副反应和CO₂的深度还原。在原子尺度，利用原位电化学重构诱导单原子铜演变为Cu₃纳米簇，该位点有助于抑制C−C偶联，促进C−H形成。此方法构筑的催化剂实现了在工业级电流密度下高选择性还原CO₂制甲烷。该工作为构建高效催化剂调控复杂催化反应路径提供了设计策略。

学院潘富平教授、美国北伊利诺伊大学Lingzhe Fang博士、美国匹兹堡大学Boyang Li博士为论文共同第一作者；学院潘富平教授、美国北伊利诺伊大学Tao Li教授、美国匹兹堡大学Guofeng Wang教授、学院陈凯杰教授、美国布法罗大学Gang Wu教授为论文共同通讯作者，西北工业大学为论文第一单位。

图1 催化剂设计思路及合成方法

图2 电催化CO₂还原性能评价

另外，团队还在CO₂还原制多碳产物方面也取得了突破，提出构筑长程介孔孔道增强限域效应，实现了在宽负电势下金属铜表面含氧吸附物种的富集，并结合恒电势密度泛函理论计算揭示了含氧吸附物种对C−C偶联动力学的影响。相关工作与美国北伊利诺伊大学Tao Li教授、西北工业大学材料学院段志遥教授合作，以题为《Long-Range Confinement-Driven Enrichment of Surface Oxygen-Relevant Species Promotes C−C Electrocoupling in CO₂ Reduction》，于近日发表在《Adv. Energy Mater.》期刊，西北工业大学为论文第一单位。

以上研究得到了国自然面上项目、国自然青年基金、重庆自然科学基金面上项目、中央高校基本科研业务费和西北工业大学翱翔海外学者等项目的资助支持。